铁电薄膜的制备与薄膜印记失效分析

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1、湘潭大学硕士学位论文第一章绪论1.1铁电体及铁电薄膜概述所谓铁电体(Ferroelectrics)，是指一类具有自发极化且自发极化方向呈现两个或多个可能的取向，在外加电场的作用下其取向可以发生反转的晶体。由于其极化强度与外加电场之间的非线性关系曲线类似于铁磁材料的铁磁回线，故称之为电滞回线(hysteresisloop,P-E)[1]。如图1.1所示，使极化翻转的电场为矫顽场(Ec)，外加电场为零时的极化强度为剩余极化强度(Pr)，与回线的外切线交于极化轴的值为自化极化(Ps)。图1.1铁电体电滞回线示意图具有铁电性且厚度尺寸为数十纳米到数微米的膜材料叫铁

2、电薄膜，它具有良好的铁电性、压电性、热释电性、电光及非线性光学等特性，可广泛应用于微电子学、光电子学、集成光学和微电子机械系统(MicroelectromechanicalSystems,MEMSs)等领域，成为国际上新型功能材料研究的一个热点。1.1.1铁电材料的发展历史一般认为铁电材料的研究开始于1920年，大体分为四个阶段:第一阶段是1920到1939年，发现了两种铁电结构：罗息盐（酒石酸钾钠，NaKC4H4O6·4H2O）和磷酸二氢钾(KH2PO4)系列；第二阶段是1940到1958年，发现了第一个不含氢键，具有多个铁电相的铁电体BaTiO3，铁电

3、唯象理论开始建立并趋于成熟；第三阶段是1959到70年代，包括钙钛矿结构的PbTiO3系列、钨青铜结构的铌酸盐系列等在内的大量铁电体被发现，铁电的软模理论出现并基本完善；第四阶段是80年代至今，研究集中于铁电液晶、聚合物复合铁电材料、薄膜材料和异1湘潭大学硕士学位论文质结构等非均匀系统[1,2]。50年代以来，铁电材料的总数急剧增加，已知的铁电材料已达200多种。有关铁电材料的论文数目逐年呈指数上升，目前每年的论文都在3000篇以上。现在国际上定期召开的学术会议有集成铁电体国际讨论会(ISIF)、欧洲铁电材料会议(EMF)、铁电应用国际讨论会(ESAF)、

4、国际铁电会议(IMF)和亚洲铁电会议(AMF)等。此外，关于铁电薄膜的专业杂志有Ferroelectrics、FerroelectricsLetters和IntegratedFerroelectrics等。从铁电薄膜研究的发展趋势看，铁电薄膜的基础研究主要集中在以下几个方面：制备技术的发展、薄膜的检测与表征技术、结构与性能的关系、工艺与微结构的关系、界面特性、铁电薄膜与半导体工艺的兼容及新铁电薄膜材料的探索等。而应用研究则主要集中在铁电薄膜随机存取存储器、动态随机存取存储器、热释电探测器、光波导、包括微致动器在内的微电子机械系统等几个方面。20世纪60年代

5、末70年代初，硅器件与薄膜集成工艺的进步触发了铁电薄膜在制备非挥发性存储器方面的应用，铁电薄膜由此蓬勃发展起来[3-5]。然而铁电材料的处理和集成非常困难，使得制作实际存储器件的尝试一次次落空，直到80年代中期，随着合成铁电氧化物和硅集成技术的发展和高温超导氧化物的发现，导致了铁电存储器研制兴趣的复兴[6,7]。1987年铁电存储器与互补性金属氧化物半导体集成成功[8]。与此同时正在兴起了微传感器学和微电子学的一个高潮，微电子机械系统也在此时诞生。很快人们认识到铁电薄膜可以将一些特殊的功能性，如传感功能函数，加入到MEMSs中。90年代末期以来手机成为一种

6、大众产品，在过去的五年里两极性薄膜的贡献引入到了手机的小型化和性能的提升中来。迄今铁电薄膜的应用已经大量商业化，生产了广泛领域的产品，这些已经开发和正在开发的应用包括存储器、微波电子元件、热电和压电微传感器和制动器等微器件。在过去的15年里，铁电薄膜的应用也带动了人们深入研究理解这些材料的物理特性和在器件中膜支配机理的强烈兴趣。许多著作[9-11]、期刊文章[12]和最近的评论文章[13,14]都提出了这个领域中所获得的认知。在解释铁电薄膜和大块材料性质上差异的物理根源方面已有了很大的进步，但是公认的难题依然存在，如铁电薄膜较高介电损耗和较低电容率最大值的

7、起源仍没有完全了解；薄膜的发展滞后于铁电体如弛豫铁电体和无铅材料；畴机制在块体铁电中有着广泛的研究，但在薄膜中它却很难被检测到[15]。下面着重阐述无铅铁电薄膜的发展过程：近年以来，环境问题现在已经广泛存在于全世界,关系到我们每个人。为了保护地球环境,我们所使用的材料必须从根本上得到改善，因此无铅铁电薄膜材料的制备和性能研究成为目前国际上高度关注的研究课题。2湘潭大学硕士学位论文PZT薄膜是最早被用于铁电存储器的铁电材料，也是当前应用最广的钙钛矿结构的铁电材料。主要原因是它具有很大的剩余极化强度，以及低的处理温度。但PZT在金属电极Pt上的抗疲劳性能很差，

8、虽然利用氧化物电极La0.5Sr0.5CoO3(LSCO)、LaN