催化脱除燃煤烟气中noltxgt的研究

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时间:2019-02-06

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1、博I.论文催化脱除燃煤炯气中NO。的倒l究摘要采用浸渍法制各V20i/TiO:fig化剂,在同定床反应器中列NH3选择性催化逊原(SCR)NO。进行了实验研究。研究结果表明,刈于100/140日催化剂,月(NH3)/n洲O、)=12叫,NH、选择性催化还原NO。反应,对NO。的反应级数为级,反应活化能为951kJ/mol。适宜的反应温度、接触时间、V205质量分数和n(NH3)/n(NO。)分别为310℃、200ms、45%和1.2。实验结果表明,在适宜反应条件下,NO。脱除率可达90%。对于片状催化剂,气体流量和催化剂厚度对脱硝反应有较大影响。气体流

2、量增加,NO;脱除率提高,当流量增至410kg/(m2.h)后,NO。脱除率趋于稳定。片状催化剂厚度山0.1cm增至02cm,NO、脱除率从83%1洚至40%,催化剂有效因子从O254降至0127。NO。转化率可以表示为空速和其它参数的显函数并获得单一的解析解。实验与模型结果相一致,模型能够较好地反映转化率的变化趋势,为SCR反应器的优化设计提供理论依据。采用共混法划备100目MoO;/Ti02催化剂,在较低温度下(≤310。C),升高温度和降低空速,NO。脱除牢提高;在反应温度较高时(>310。C),Nit3氧化副反J、V的影响加强,此时过度延长反应

3、时问和提高反应温度反而会使NO、脱除率降低。存、j10℃、宁速为1200011。P,1.NO、转化率¨J达92%。FT-IR光谱和XRD分析结果表,IJ]M003形成分散相,均匀分^,在Ti02颗粒表丽并肜成稳定的Mo-O綦,它的加入波自影响Ti02(锐念矿型)的结构和形貌。动力学研究结果表明,M003(6%J/11i02、WOj(7%)/T102和V205(I4%),M(’03(6%)/Ti02催化剂上SCR反心活化能分别为1445kJ/moI、873kJ/tool和95kd/mol。采用离子交换法制备Cu—ZSM.5、Me—Cu—ZSM.5(Me=

4、Ni、Co、Ce)和Ni—Ce—ZSM·5催化剂,考察厂它们对NO冉接分解反应的活性。催化剂的制备方法、离子交换条件、焙烧条件、反应条件以及第2,00会属离子Me的掺杂,对催化剂的活性有较入影叫。实验结果表明,Cu—ZSM.5僻化剂适‘白:反应温度为550℃,其活性随反应空速利氧7℃浓度的增加而降低。在550”C、NO浓度为o299/m。及字速为I350h“条件下.台铜黾为355wt%的Cu.ZSM一5催化剂tNO脱除率可达825%。存Cu—ZSM.5中掺杂N】”可以提高催化剂的催化活性,掺杂Co”可使催化剂的适。白’反应温度降低,而掺自:Cc。’可以

5、提高催化剂的抗氧性。Cu—ZSM一5反应宏观动力学分析表明,两个被吸附的NO分子之^I:tJ的表面双分子反应为反应速率控制步骤。关键词:烟7i,脱硝,选择‘陀催化还原,直接分解.反J皿动力学英文摘笠博卜踣义AbstractSelectivecatalyticreduction(SCR)ofNOxwithNH3hasbeeninvestigatedinafixed—bedreactorbytheuseoftheV205/Wi02catalystspreparedbyimpregnation.Fortheparticlecatalystsof100/140

6、meshes,theSCRisafirstorderreactionanditsactiveenergyis951kJ/t001.Thereactiontemperature,contacttime,V205contentinthecatalystandtheinjectionquantityofNH3affecttheSCRreaction.Theoptimumreactiontemperature,contacttime,V205massfractionandn(NH3)/n(NOx)are310℃,200ms,4.5%,and1.2respect

7、ively.Undertheoptimumreactionconditions,NOxremovalefficiencyof90%canbeobtainedForthepalletcatalysts,thegasflowrateandthethinnerthicknessofthecatalystshasadvantageousinfluenceonthedenitrificationreactionTheremovalefficiencyofNOxincreasesasthegasflowrateincreases,butrunstosteadywh

8、enthefluxreached410kg/(mz-h’Ontheotherhand.thep

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