基于功能化纳米材料的电化学传感器的构建及其检测疾病标志物的研究

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1、广东药科大学硕士研究生学位论文分类号：__________密级：__________UDC：__________基于功能化纳米材料的电化学传感器的构建及其检测疾病标志物的研究姓名：汪世桥学号：2111540143院系：药学院学位类型：专业学位专业：药学研究方向：药品检验与分析导师：翟海云教授论文提交日期：2018年06月02日论文答辩日期：2018年05月22日学位授予单位：广东药科大学二〇一八年五月广东药科大学硕士研究生学位论文ElectrochemicalSensorbasedonFunctionalNanomaterialsandItsApplicationinDetectionofD

2、iseaseMarkersCandidate：ShiqiaoWangStudentID：2111540143Affiliation：SchoolofPharmacyAcademicDegreeApliedfor：ProfessionalDegreeofPharmacySpeciality：PharmacySupervisor：Prof.HaiyunZhaiAssistantSupervisor：Prof.HaidanLinDayofDefence：May2018Degree-Conferring-Institution：GuangdongPharmaceuticalUniversity201

3、8.05广东药科大学硕士研究生学位论文广东药科大学硕士研究生学位论文基于功能化纳米材料的电化学传感器的构建及其检测疾病标志物的研究摘要电化学传感器融合了电化学分析与传感器技术，其具有响应速度快、便宜、低耗、灵敏、选择性好、适合在线分析等优点，已广泛被应用于临床检测、药物分析、环境监测等众多研究领域。性能优越的纳米材料，催化了修饰电化学传感器的飞速发展。石墨烯、碳纳米管、金属纳米粒子及其功能化衍生物等纳米材料，凭借优良的催化性和吸附性，极大地提高了电化学传感器的分析性能。构筑新型功能化纳米材料修饰的电化学传感器，使其发挥优越的电催化活性，成为当前电分析化学的研究趋势和热点。因此，本论文构建了几

4、种不同功能化纳米材料修饰的电化学传感器，并将其应用于相关疾病标志物的特异、灵敏分析。本论文的主要研究内容可分别概括为以下四个方面：（1）电化学阳极化预处理玻碳电极的构建及其对3-硝基酪氨酸的电化学行为研究基于电化学阳极预处理的玻碳电极，制备出一种简单、环保而又灵敏的活化玻碳电极（activatedGCE）。此外，将阴离子表面活性剂（十二烷基硫酸钠，SDS）加入到0.1MHNO3溶液中，activatedGCE表面吸附少量SDS表面活性剂，促进了电子间交换，并同时显著提高电极表面的疏水性，从而能增强对3-硝基酪氨酸的电化学响应。研究表明，activatedGCE对3-硝基酪氨酸的电化学催化优越

5、，SDS表面活性剂的引入能进一步增强3-硝基酪氨酸的还原峰电流，加快电子转移效率。在优化条件下，3-硝基酪氨酸的还原峰电流与其浓度在0.05~30.0I广东药科大学硕士研究生学位论文µM范围内线性相关良好，线性相关系数（r）为0.9964，检测限（LOD，S/N=3）为17.0nM。方法能够成功用于人血清样品中3-硝基酪氨酸的检测。（2）GO-ε-MnO2修饰活化玻碳电极的研制及对酪氨酸的电化学行为研究实验利用滴涂法将氧化石墨烯-ε-二氧化锰复合材料分散液（GO-ε-MnO2，分散于0.05%壳聚糖溶液中）修饰在电化学活化的玻碳电极表面上，研制出氧化石墨烯-ε-二氧化锰修饰电化学活化玻碳电极

6、（GO-ε-MnO2/chitosan/activatedGCE）。通过扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射和电化学技术（循环伏安法、示差脉冲溶出伏安法、线性扫描伏安法、计时库仑法等）对修饰电极进行表面形态学表征，并研究了酪氨酸在修饰电极上的电化学行为。研究发现，GO-ε-MnO2/chitosan/activatedGCE对酪氨酸有优异的电化学催化性能。实验分别考察了电化学活化条件、纳米材料修饰浓度、缓冲溶液pH、扫描速率等条件。在优化条件下，酪氨酸氧化峰电流与其浓度在0.02~20.0µM范围内呈良好的线性关系，r为−0.9985，LOD为8.3nM（S/N=3）。修饰电极可成功用于血清

7、滤纸片和牛奶样品中酪氨酸的分析，结果满意。（3）功能化纳米材料分子印迹电化学传感器的研制及对3-硝基酪氨酸的电化学行为考察和应用实验采用滴涂法将多壁碳耦合氧化石墨烯纳米带（MWCNT@GONRs）纳米材料修饰在裸玻碳电极表面上，把该电极电化学活化后得到活化多壁碳耦合氧化石墨烯纳米带修饰电极（AMWCNT@GONRs/GCE），之后将修饰电极置于含有吡咯功能单体、氯金酸、3-硝基酪氨酸模板分子的混合溶液中，进行