基于naa分子筛膜及分子筛炭复合膜的制备与应用

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1、大连理工大学博士学位论文NaA分子筛膜及分子筛/炭复合膜的制备与应用姓名：周志辉申请学位级别：博士专业：化学工艺指导教师：王金渠20080901大连理工大学博士学位论文摘要渗透蒸发是用于液体混合物分离的～种新型膜分离技术，与传统的分离技术相比，渗透蒸发具有分离效率高、能耗低、操作方便等优点。目前使用的渗透蒸发膜大多数为有机高分子膜，因其具有化学和热稳定性差、容易产生浓差极化、分离因数低等致命缺点，限制了其应用范围。沸石膜具有化学稳定性、热稳定性、机械稳定性、孔径均一和物料传输快等优点，近年来已经广泛应用在渗透蒸发操作过程中。NaA沸石膜由于具有高度亲水性，和介于水分子

2、与大部分有机物分子之间的孔径，使其成为渗透蒸发有机溶剂脱水操作过程最理想的沸石膜，同时NaA沸石由于孔口直径小，成为分离小分子气体的理想材料。因此开展NaA沸石膜渗透蒸发脱水和NaA沸石复合膜气体分离方面的研究具有重要的意义。本文利用热浸渍引入晶种法，在载体外表面水热合成NaA沸石膜；利用浸渍提拉法在0【一A1203载体上制备NaA沸石／炭复合膜，研究了复合膜的气体渗透规律；然后将制备的NaA沸石膜应用在乙醇脱水操作过程中，并利用分子探针法，研究了膜法乙醇脱水的渗透特性，再将制备的NaA沸石膜应用在氯代甲烷脱水、糠醛脱水和乙二醇二甲醚脱水体系中。实验主要结论如下：(1

3、)、利用热浸渍引入晶种法，制备NaA沸石膜，发现NaA沸石膜在亲水性a．A1203载体的生长速度上比在疏水性炭载体和不锈钢载体上快2倍：利用浸渍提拉方法，制备沸石／炭复合膜，NaA沸石／炭复合膜在室温下的C02气体渗透通量为3．39x10。7mol·m-2．s-1．Pa～，比在同样条件下合成的炭膜高出两个数量级，且C02／N2和C02／CH4的分离因数分别为6．02和28．4，通过气体吸附实验，发现NaA分子筛加入到炭材料中，提高了炭材料对于C02／hi2的吸附选择性，并且根据Beta沸石／炭复合膜的气体渗透规律，发现了复合膜的渗透通量与沸石填充量成正比。(2)、将N

4、aA沸石膜应用到乙醇脱水操作体系中，研究了进料流速、进料温度、进料乙醇含量和渗透侧压力等因素对膜法乙醇脱水性能的影响，通过优化实验条件，NaA沸石膜对于水／乙醇体系的渗透通量和分离因数分别为O．88kg·ma．h_和15600；并利用分子探针法研究了NaA沸石膜渗透蒸发乙醇脱水渗透规律，发现对于乙醇脱水分离因数超过10000的NaA沸石膜存在晶间孔，并确定晶间孔的尺寸在0．82nlYl到1．02nrn之间，进而进一步证实了NaA沸石膜乙醇脱水分离机理为吸附扩散分离机理。(3)、利用NaA分子筛膜渗透蒸发(蒸汽渗透)脱除氯代甲烷中微量水，系统地考查了进料温度、压差以及进

5、料流量对膜法脱水性能的影响。结果表明：(a)利用吹扫气法，对于水／一氯甲烷操作体系，其分离因数高达74800，产品水含量由进料侧的2580PPm，NaA分子筛膜及分子筛／炭复合膜的制各与应用降低到50PPm；(b)利用抽真空法，对于水／～氯甲烷操作体系，其分离因数高达32500，产品的水含量由进料侧的2580PPm，降低到36PPm；(c)对于二氯甲烷脱水体系，水／二氯甲烷分离因数和渗透通量分别为39900和O．172kg-m-2．h～；(d)对于氯仿脱水体系，操作温度为50℃时，水／氯仿分离因数和渗透通量分别为57300和0．564kg·m"2'h～；(e)对于四氯

6、化碳脱水体系，操作温度为60℃，水／四氯化碳分离因数和渗透通量分别为68200和0．612kg·m-2-h"1。。(4)、利用NaA分子筛膜渗透蒸发法制备高纯糠醛和乙二醇二甲醚，系统地考查了进料流速、操作温度和进料糠醛含量对糠醛脱水性能的影响，通过优化操作条件，经过NaA分子筛膜处理后的产品糠醛含量从进料的89．6wt．％提高到99．52Ⅲ．％；对于应用渗透蒸发制备高纯乙二醇二甲醚操作过程，实验发现产品中乙二醇二甲醚含量从进料的81．5州．％提高到99．8嘶．％。关键词：NaA分子筛膜；渗透蒸发(蒸汽渗透)；有机物脱水；分子筛／炭复合膜大连理工大学博士学位论文Prep

7、arationandApplicationofNaAZeoliteMembranesandZeolite／CarbonCompositeMembranesAbstractPervaporation(vaporpermeation)isanew-typetechniqueusedforseparationofliquidmixture，whichishigh-efficient，energy—saving，environmentalandeconomicalcomparedwithotherseparationtechniques．Atpresentt