新型钛基纳米材料的制备及其光催化氧化去除no的性能研究

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1、学校代码：10270分类号：X13学号：122100090上善冲汔夫營博士学位论文新型钦基纳米材料的制备及其光催化氧化去除NO的性能研究学院：旅游学院专业：环境科学研究方向：环境化学研究生姓名：朱魏指导教师：李和兴（教授）完成日期2015年4月本论文经答辩委员会全体委员审查，确认符合上海师范大学硕（博）士学位论文质量要求。答辩委员会签名：主席（工作单位、职称):论文独创性声明本论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。论文中除了特别加以标注和致谢的地方外，不包含其他人或机构已经发表或撰写过的研究成果。其他同志对本研宄的启发和所

2、做的贡献均已在论文中做了明确的声明并表示了谢意。作者签名：日期论文使用授权声明本人完全了解上海师范大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留送交论文的复印件，允许论文被查阅和借阅；学校可以公布论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或其它手段保存论文。保密的论文在解密后遵守此规定。上海师范大学博士学位论文摘要论文题目：新型钛基纳米材料的制备及其光催化氧化去除NO的性能研究学科专业：环境科学(理学)学位申请人：朱巍指导教师：李和兴(教授)中文摘要随着中国经济、社会的不断发展，工业化程度不断的提高，中国的自然环境遭到了严重的破坏。近几年

3、雾霾天气的长时间出现以及PM2.5的爆表，大气污染已经引起了中国政府的高度重视。作为大气污染物之一的氮氧化物(NOx)，能够直接或间接地对环境和人类造成严重危害，因此如何有效控制和去除空气中氮氧化物的引起了研究人员的兴趣。尽管如今对于热电行业废气中的NOx处理技术已有较为成熟的工艺技术，但是这些技术如选择性催化还原、选择性非催化还原等仅能对浓度高、排放源固定、温度高的NOx进行处理降解，而对于机动车、垃圾焚烧等产生的这类污染源却无能为力。通常情况下，这类污染源产生的NOx具有相对浓度低、持续时间长、治理困难等特征，因此急需开发一种更为有效、

4、温和的催化技术来解决这一难题。光催化氧化技术去除氮氧化物具有反应条件温和、能耗低、二次污染少，且最终产物易于被植物、微生物等吸收的优点，因此被认为是去除NOx的一种极具应用前景的环境友好型技术。但目前光催化氧化处理氮氧化物依然存在着光催化效率不高、催化剂易失活等缺点，严重影响了光催化剂在实际中的应用。针对上述光催化氧化NOx技术所存在的问题，我们以Ti系光催化剂作为研究对象，通过先进的微波合成技术，制备了新型的Ti基光催化剂，考察其光催化氧化NO的活性和稳定性。结合系统表征，探究了组分和结构对光催化氧化NO性能的影响，期望为光催化技术应用于

5、实际的大气污染物净化提供实验和理论依据。本论文的主要内容和创新点可分为以下四部分：I摘要上海师范大学博士学位论文一、采用微波辅助醇解法合成了一种具有层状结构高稳定的多孔结构Au/CeO2-TiO2光催化剂，应用于光催化催化氧化去除NO，在模拟太阳光和紫外光照射下显示高活性和良好的稳定性及使用寿命。通过TEM、XPS、XRD等表征手段以及考察调变Au和CeO2的掺入量对活性的影响，揭示了掺杂的Au和CeO2不仅能够促进光的吸收和利用，也能有效分离光生电子和空穴，抑制其复合，此外CeO2亦能提高吸附氧能力，产生更多的光催化活性位如超氧自由基，显

6、著提高了光催化性能，同时对各组分的协同效应以及光催化机理进行了探索，为设计高效光催化剂提出了新思路。二、采用表面活性剂结合溶剂挥发自组装法和后浸渍氢气还原法，合成了一种新型的Au/CeO2-TiO2光催化剂，各种表征手段表明，样品具有有序介孔孔道结构，Au纳米粒子完全进入孔道内并保持了较小的粒径，而且能够与TiO2产生强相互作用。该光催化剂不仅保持并进一步提高了Au/CeO2对TiO2光催化性能的协同促进作用，而且提高了光催化剂结晶度，有利于进一步加速电子传输，降低光生电子与空穴的复合，同时有序介孔孔道能够减少传质阻力，提高对光的捕获以及对

7、NO的吸附，有利于提高催化剂活性，同时，介孔结构产生的高比表面积有利于吸附更多的NO光催化氧化产物，从而减少了中毒失活。三、采用微波辅助合成法，原位合成了一种银负载的类MOFs结构的新型有机金属钛聚合物。通过对聚合物材料的各类表征可以发现，该复合材料具有比表面积大、银纳米粒子分散均匀等特征。在光催化反应中，有机配体因小的禁带宽度而被可见光激发，产生的光生电子能够通过分子内内通道转移至活性位Ti或银纳米粒子上，一方面启动光催化反应，另一方面有效抑制光生电子与空穴的复合。该催化剂在可见光光催化氧化去除NO中，不仅具有较高活性，同时具有优良的稳定

8、性。结合动力学考察和光催化剂结构表征，提出了光催化剂的活化机理，并对构效关系进行了探索。在此基础上，通过改进微波合成技术和配方，最终合成了MOFs结构的高结晶度的NH2-MIL-