荧光纳米复合材料的合成与生物应用

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1、学校代号10532学号S151100934分类号密级硕士学位论文荧光纳米复合材料的合成与生物应用学位申请人姓名王玉杰培养单位化学化工学院导师姓名及职称俞汝勤教授学科专业分析化学研究方向化学与生物传感技术论文提交日期2018年5月学校代号：10532学号：S151100934密级：湖南大学硕士学位论文荧光纳米复合材料的合成与生物应用学位申请人姓名：王玉杰导师姓名及职称：俞汝勤教授培养单位：化学化工学院专业名称：分析化学论文提交日期：2018年5月论文答辩日期：2018年5月答辩委员会主席：蒋健晖教授Synthesisa

2、ndbiologicalapplicationoffluorescentnanocompositesbyWANGYujieB.S.(HunanUniversity)2015AthesissubmittedinpartialsatisfactionoftheRequirementsforthedegreeofMasterofScienceinAnalyticalchemistryintheGraduateSchoolofHunanUniversitySupervisorProfessorYuRuqinMay,2018硕

3、士学位论文摘要当某一物质在尺寸上不断减小，直到低于特定临界尺寸。该物质将获得一系列原本不具备的物理和化学性质，如表面效应、量子尺寸效应、体积效应、量子隧道效应等。对于大多数物质来说，这个临界尺寸为100nm，因此，在临界尺寸之下的材料统称为纳米材料。纳米材料存在不同的分类方法，根据三个空间维度上处于1-100nm范围内的维度数的不同，纳米材料分为三个维度都在100nm以下的零维材料，以及相应的一维材料和二维材料。由于具备一系列可调的性能，使用者可以根据自己的需求对纳米材料进行修饰，促进了纳米材料在光电、催化、生物医学

4、、分析检测等各领域的广泛应用。在所有纳米材料中，零维纳米材料以其合成更为简单的特点，在历史上最早被发现。相比其他纳米材料，零维纳米材料具有最大的比表面积，因此这类材料最适合原位同时进行多种功能修饰。因此，越来越多的研究着眼于如何利用零维纳米材料将多种功能整合。在这个目的下，本文选择了零维纳米材料中的铜铟硫(CIS)量子点与银纳米粒子（AgNPs）作为研究对象。CIS作为一类新型发光量子点，带隙为1.5eV，玻尔半径为4.1nm，在可见光区域具有较大的消光系数(α=5×105cm-1)。除了具备基本的量子尺寸效应外，其

5、发光波长还能通过改变多元组分的比例来调节，这使CIS的荧光能在可见光到近红外这一大范围内变动。这些特性使CIS成为光电应用的合适材料。与含高毒性元素的传统量子点相比，CIS生物毒性更低，使用原料更廉价，在传统量子点研究成熟，但被毒性限制其发展的情况下，CIS成为了最理想的替代材料。在第2章中，我们在已有报道的基础上，通过一锅法合成了CIS量子点，探讨了合成时间，配体比例等因素对产物光学性质的影响。通过包覆ZnS壳增强了CIS的发光效率，并用MUA和MTAB两种不同的配体将CIS进行表面功能化，制备得到了两种表面电荷性

6、质不同的水溶性荧光量子点，并用MTAB修饰的CIS成功进入细胞，不损伤细胞的同时实现荧光成像，具有良好的应用前景。癌细胞独特的微环境常常被作为生物标志物用于潜在肿瘤诊断和靶向肿瘤治疗。例如，癌细胞偏酸性（pH5.5-6.5）的性质被广泛应用与开发pH响应的药物系统，使抗癌药物装载在被低pH环境启动释放的传输系统中。另一方面，癌细胞具有高H2O2水平（100μM-1mM）的特点，源自于线粒体中超氧化物歧化酶（SOD）催化产生的超氧阴离子。通过外源性药物产生的高毒活性氧（ROS，如•OH）会破坏肿瘤细胞中的ROS稳态，导

7、致严重的氧化应激，进而导致癌细胞凋亡或死亡。在第3章中，我们构建了一个多功能荧光探针AgNPs-DNA@GO。该探针通过催化H2O2分解，能够同时实现细胞荧光成像与活性抑制。基于肿瘤细胞的上述特性II荧光纳米复合材料的制备与生物应用实现对肿瘤细胞的特异性识别。探针由双链DNA吸附在GO表面，并以DNA作为模板生长AgNPs得到，具有良好的水溶性，细胞膜透过率和生物相容性等小分子探针的共同优点，具有成为联合癌症监测与治疗的潜力。关键词：纳米复合材料；量子点；银纳米粒子；荧光成像；癌症治疗III硕士学位论文Abstrac

8、tWhenasubstancecontinuestodecreaseinsizeuntilitfallsbelowacertaincriticalsize.Thematerialwillshowaseriesofphysicalandchemicalpropertiesthatarenotoriginallyavailable,suchassu