新型MoP基析氢电催化剂制备及性能研究.pdf

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1、新型MoP基析氢电催化剂制备及性能研究邓晨2015年12月中图分类号：O643.36UDC分类号：544.6新型MoP基析氢电催化剂制备及性能研究作者姓名邓晨学院名称化工与环境学院指导教师严乙铭教授答辩委员会主席钟海政教授申请学位工学硕士学科专业化学工程与技术学位授予单位北京理工大学论文答辩日期2015年12月StudyonthePreparationandPerformanceofMoP-basedElectrocatalystsforHydrogenEvolutionReactionCandidateName：ChenDeng

2、SchoolorDepartment:ChemicalEngineeringandtheEnvironmentFacultyMentor:Prof.Yi-MingYanChair，ThesisCommittee：Prof.HaizhengZhongDegreeApplied:MasterofEngineeringMajor：ChemicalEngineeringandTechnologyDegreeby:BeijingInstituteofTechnologyTheDateofDefence：December，2015研究成果声明

3、本人郑重声明：所提交的学位论文是我本人在指导教师的指导下进行的研究工作获得的研究成果。尽我所知，文中除特别标注和致谢的地方外，学位论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得北京理工大学或其它教育机构的学位或证书所使用过的材料。与我一同工作的合作者对此研究工作所做的任何贡献均已在学位论文中作了明确的说明并表示了谢意。特此申明。签名：日期：北京理工大学硕士学位论文摘要化石燃料的日益枯竭引发了世界范围内的能源危机和环境问题。近年来，氢能作为21世纪可取代化石燃料的清洁可持续能源得到了广发关注。现如今电力来源如风力、潮汐

4、、太阳能等的大力发展促使电能成本不断降低，使电解水制氢成为具有前景的制氢手段。在电解水制氢过程中，电催化剂扮演着重要作用，因其决定着析氢反应（HER）的电流密度和起始电位。尽管基于Pt系贵金属一直被视为最好的析氢催化剂，但其短缺和高成本阻碍了它们的广泛使用。因此，寻找资源丰富、成本低廉的非贵金属催化剂取代铂系金属成为电解水制氢技术大规模应用的先决条件。此外，高性能、耐受性好、易于制造也是影响催化剂电极实际应用的重要因素。本文中主要从催化剂的形貌和结构上来提升磷化钼（MoP）催化剂的电催化活性。首先，以海绵为起始模板，采用程序升温还

5、原法合成了大表面积、多孔、多隧道，由纳米颗粒组成的三维块状磷化钼（3DMoP），该催化剂不需粘合剂可直接作为电极用于析氢装置中，表现出了优秀的催化性能。在酸性介质中，3DMoP的Tafel斜率低至-1-2-2126mVdec，交换电流密度高达3.052mAcm，当电流密度为10和20mAcm时，过电位分别为105和155mV，法拉第效率接近100%；碱性条件下，该催化剂具有相近的催化性能。在稳定性测试中，经过60000s的恒压测试，3DMoP在酸性和碱性条件下的保持率分别为96%和93%。该工作提供了可用于大规模应用的一种简单、经

6、济的方法制备高效HER电催化剂。另一方面，为提高MoP电极材料的整体导电性，赋予催化剂特定的形貌，增大催化反应的面积，本文还采用碳布（CC）为基底，水热法制备了半球形貌的MoP直接生长于CC（MoP-HS@CC）。该催化剂在酸碱条件下均具有很好催化活性和耐受性，−1酸性介质中，起始电位低至30mV，Tafel斜率为61mVdec，交换电流密度为0.438−2−2mAcm，为达到10和100mAcm的电流密度，仅需过电位分别为87和195mV；−1碱性条件下，起始点位低至33mV，Tafel斜率为64mVdec，为获得电流密度10和

7、−2100mAcm，过电位分别为121和223mV。该电极材料制备方法可控，大小易于调节，且具有优异的HER催化性能。本文提供了构造高效三维析氢电催化剂的方法，为大规模实际应用提供了基础。关键词：MoP；析氢反应；海绵；碳布；三维结构I北京理工大学硕士学位论文AbstractTheincreasingdepletionoffossilfuelsraisesworldwideconcernsonenergycrisisandenvironment.Inrecentyears,hydrogenhasbeenvigorouslypurs

8、uedascleanandsustainableenergyforreplacingfossilfuelsin21stcentury.Importantly,therequiredelectricityforelectrochemicalwater