大粒径SDB疏水催化剂载体的合成及性能研究.pdf

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1、CIasifiedIndex：0643．36U．D．C：66．03SouthwestUniversityofSc。encndTehnIogyCIeneandehn0lMasterDegreThesiSr、一·‘r、r-，．reParatIonandPert0rmane0tHydrophobicataIystSuportedbyLargePartiIeSizeSDBGrade：201Candidate：GOUKe—zhenAcademiDegreeApPIiedf0r：MaSteoSpeciaIitY：ApPIiedOhemistrYSUPe

2、rviS0r：ProfeserLiUCai—IinJune．6，2014独创性声明本人声明所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得西南科技大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名：缑坷足I-日期：汤肚厂7关于论文使用和授权的说明本人完全了解西南科技大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留学位论文的复印件，允许该论文

3、被查阅和借阅；学校可以公布该论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。(保密的学位论文在解密后应遵守此规定)签名：缎坷走翱虢叫彳雄⋯州．石～7西南科技大学硕士研究生学位论文第1页捅斐疏水催化剂可以有效的实现氢．水液相催化交换(HWLPCE)，而载体是制备HWLPCE疏水催化剂的关键材料。采用大粒径(Q2～5mm)苯乙烯一二乙烯基苯共聚物(SDB)为载体制备的Pt／SDB疏水催化剂，具有减少床层的传质阻力、防止液泛，以及提高流体交换效率等优点，为重水提氚、废水除氚等工程化应用奠定基础。采用悬浮聚合法，以苯乙烯(St)为单

4、体、共聚单体二乙烯基苯(DVB)做交联剂制备了大粒径((p2～5mm)SDB疏水催化剂载体。研究了体系的引发剂、分散剂、交联剂、搅拌速度以及水油比等因素对SDB制备的影响。优化的工艺条件为：有机高分子A／无机盐B(质量比)=1：1，St／复合致孔剂(质量比)=1：3，DVB／St(摩尔比)=1：l，搅拌速度为100rpm／min，油／水(质量比)=1：3时，所得大粒径SDB比例可达35～40％。利用傅立叶红外光谱(FT．IR)、微机控制电子万能试验机、热重分析(TG)、N2吸附．解吸附(BET)、气相质谱(GC．MS)、场发射扫描电镜(FS

5、EM)、水与正己烷的静态吸附等测试分析了样品的结构与性能。测试结果表明：SDB中含有悬挂双键。随着DVB用量的增大，SDB中残余的悬挂双键增加，SDB的热稳定性、抗压强度明显提高，比表面积和孔容逐渐增大，平均孔径则逐渐减小；当n(DVB)：n(St)=l：1时，SDB疏水催化剂载体性能优异。采用SDB为载体，浸渍还原法制备Pt／SDB疏水催化剂。利用x射线衍射(XRD)、FSEM、HWLPCE等分析测试了样品的结构与性能。结果表明：SDB比表面积越大，Pt粒子的分散性越高，Pt／SDB的催化活性显著提高。当n(DVB)：n(St)=1：1时

6、，Pt／SDB的催化效率可达91．6％(50℃)、95．6％(65℃)、96．1％(80℃)。采用化学滴定法，测定了SDB载体中悬挂双键的含量。利用FT—IR、X射线光电子能谱(XPS)、TG、静态水接触角(CA)等进行了测试了分析。结果表明：悬挂双键的含量与DVB用量正相关；过氧化苯甲酰(BPO)引发剂用量增加，双键含量明显下降；初步分西南科技大学硕士研究生学位论文第1I页析了Pt与SDB载体之间的键合方式，即Pt的d轨道，与苯环上的大兀键及悬挂双键上的7c键形成d．兀共轭体系。随着SDB中悬挂双键数量的增加，其对Pt的络合能力增强，有利

7、于降低Pt粒子的流失，且使Pt／SDB的催化活性和稳定性显著提高。采用无机盐和水溶性聚合物作复合分散剂、阴离子表面活性剂作助分散剂，成功制备了不同交联结构的大粒径(Q2～5mm)多孔SDB疏水催化剂载体，并分析了悬挂双键对SDB载体的性能、Pt／SDB催化剂的催化活性及催化稳定性的影响。本文有关大粒径SDB的制备研究工作具有一定实用价值，有助于实现Pt／SDB疏水催化剂的工程化应用。关键词：大粒径SDBPt／SDB疏水催化剂载体氢一水液相催化交换悬挂双键西南科技大学硕士研究生学位论文第l

8、I页AbstractHydrophobiccatal

9、ystcanachievethehydrogen—waterliquidphasecatalyticexchange(HWLPCE)effectively，whilethecar