nay、mcm-41分子筛改性及其吸附脱除燃油中有机硫化物的性能

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1、天津大学硕士学位论文NaY、MCM-41分子筛改性及其吸附脱除燃油中有机硫化物的性能ModificationofNaYandMCM-41zeolitesandtheiradsorptioncapacityintheadsorptiondesulfurizationfromdiesel学科专业：工业催化研究生：刘飞指导教师：王日杰企业导师：蔡连合天津大学化工学院2017年5月独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果

2、，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月

3、日摘要近年来，燃油脱硫法主要有加氢脱硫、吸附脱硫、萃取脱硫、氧化脱硫、生物法脱硫、烷基化脱硫等。传统的加氢脱硫需要高温高压条件下，消耗大量的氢气，降低燃油的辛烷值，并且很难脱除环状硫化物。而吸附脱硫具有操作温度低，不耗氢，辛烷值损失小的特点，对于该方法的研究不断深入。吸附脱硫广泛应用的吸附剂主要是金属氧化物、活性炭、分子筛等。其中，Y分子筛以其独特的孔道结构、水热稳定性和表面酸性等特点，其在工业上具有大量的生产应用。但是当前对于微孔分子筛Y作为吸附剂的研究尚不完善，其对燃油中含硫化合物的吸附容量不高等问题。因此，实验中需要对微孔分子

4、筛Y改性方法进行更深入的研究。在实验室静态反应器上考察了吸附剂的吸附脱硫性能，同时采用XRD、BET、XRF、NH3-TPD、TEM等多种表征手段对吸附剂的物理化学性质进行分析表征，并将这些表征结果与吸附剂的脱硫性能相关联，并探讨了含硫化合物在吸附剂上的吸附。碱处理（0.10mol/LNaOH）在分子筛NaY晶体内部引入了一些介孔孔道，这不仅能使噻吩和苯并噻吩分子更容易扩散通过分子筛的孔道，使得含硫化合物迅速与分子筛活性位接触，从而提高了提高了吸附速率，并能够增加分子筛对含硫化合物的吸附量。此外，本实验采用离子交换法在分子筛NaY和

5、碱处理NaY2+4+2+4+内引入离子Ni和Ce，静态吸附实验结果表明，引入介孔后再引入Ni和Ce均能够增大分子筛的吸附量。研究了引入双金属分子筛NiCeY对噻吩和苯并噻吩吸附等温线和吸附动力学相关研究，使用不同的模型方程Langmuir、Freundlich对吸附等温线拟合计算，使用准一级、二级模型方程等计算了分子筛吸附活化能，以及分子筛吸附噻吩和苯并噻吩的相关热力学参数（ΔG、ΔH、ΔS）。微孔分子筛引入介孔和金属离子后能够增加吸附脱硫性能，直接选择介孔分+4+子筛用于吸附脱硫，并研究了引入K离子和Ce后，MCM-41分子筛对燃

6、油中+含硫化合物的吸附性能的影响。表征结果表明，低含量下，K离子引入能使得金属离子在分子筛中分布更加均匀。关键词：吸附脱硫；碱处理；NaY/MCM-41分子筛；离子交换；动力学；热力学ABSTRACTRecentyears,fueldesulfurizationmethodsaremainlyhydrodesulfurization,adsorptiondesulfurization,extractiondesulfurization,oxidationdesulfurization,biologicaldesulfurizatio

7、n,alkylationdesulfurization.Theconventionalhydrodesulfurizationrequireshightemperatureandhighpressureconditions,consuminglargeamountsofhydrogen,reducingtheoctanenumberofthefuel,andmakingitdifficulttoremovecyclicsulfides.Theadsorptiondesulfurizationhasthecharacteristics

8、oflowoperatingtemperature,noconsumptionofhydrogenandlittleoctaneloss,andhencetheresearchonadsorptiondesulfurizationis