CO2光催化还原材料的设计及研究

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1、学校代码：10270分类号：O61学号：152200726硕士学位论文CO2光催化还原材料的设计及研究学院：生命与环境科学学院专业：无机化学研究方向：环境功能材料研究生姓名：王倩倩指导教师：吴惠霞教授王文中研究员完成日期:2018年3月上海师范大学硕士学位论文摘要论文题目：CO2光催化还原材料的设计及研究学科专业：无机化学学位申请人：王倩倩指导教师：吴惠霞教授王文中研究员摘要化石燃料燃烧会释放出大量CO2，导致生态系统碳循环失衡，引起最直接明显的变化——气温升高。全球气候变暖被认为是人类最急需解决的环境问题之一。二氧化碳作为温室气体，对全球气候变化的贡献率超过65%。气温升高

2、会带来诸多气候变化，如两极冰川融化、自然灾害频发和全球降雨量增加。如何减少空气中的二氧化碳浓度是目前亟待解决的问题。作为一种自然界中清洁可再生能源，太阳能是用之不尽，取之不竭的。受自然界中光合作用的启发，利用半导体光催化剂在光驱动下将CO2催化还原成燃料具有非常大的发展前景。目前大多数光催化还原CO2的研究是在纯CO2气氛（高浓度）下进行，但对大气浓度CO2（~400pap）的光催化研究来说还较少。甲烷作为一种清洁能源和化工原料，在生产和生活中需求量巨大，但甲烷的开采技术还需进一步研究改善。因此利用光催化技术，实现低浓度CO2光催化还原产甲烷将是一项非常具有发展潜力的研究。其

3、中催化剂的选择和发现对光催化还原CO2产甲烷这项研究来说是非常重要和有意义的。基于此，本文以Bi2WO6和钴基催化剂为基础，通过对其进行表面修饰来实现低浓度CO2的催化还原和提升甲烷产量，进一步探究了其催化反应机理。本论文研究内容主要分为两部分：第一部分：通过水热法合成了厚度在5纳米左右的超薄Bi2WO6纳米片。Bi2WO6超薄片状结构不仅为CO2吸附提供更多的活性位点，还可以缩短电子到催化剂表面的传输距离，提高载流子分离效率。实验证实Bi2WO6纳米片本身具有解离水和产氧性能，可以为CO2还原过程提供质子。通过光沉积的方法在Bi2WO6纳米片表面负载Pt，在沉积过程中Bi2

4、WO6纳米片表面晶格发生变化。Pt的引入促进Bi2WO6催化剂中载流子分离，同时捕获电子实现CO2催化加氢。Pt负载后Bi2WO6光催化还原CO2产甲烷的能力得到大幅提升。对比不同Pt负载量的Bi2WO6纳米片，发现0.5%Pt/Bi2WO6纳米片光催化还原CO2产甲烷的性能最好。该研究探究了负载Pt后，Bi2WO6纳米片结构和光学性质发生变化，这些变化协同提高了光催化还原CO2产CH4的效率。为寻找合适的光催化还原CO2I摘要上海师范大学硕士学位论文产CH4催化剂提供了新的参考依据。第二部分：通过高温煅烧的方法，制备出部分氧化的氮掺杂碳包覆的钴（Co@NC）。基于前一部分的

5、研究，我们通过微波法将Pt沉积在Co@NC表面。碳层中的氮元素不仅有利于电子传输，同时为Pt的沉积提供分散和锚定位点。在大气400ppmCO2浓度且没有添加任何牺牲剂条件下，不同Pt负载量的Co@NC表现出不同的催化还原CO2性能。1wt%Pt/Co@NC具有最高的产甲烷-1-1活性，甲烷产率为14.4μmol·g·h。该研究对低浓度CO2还原催化剂的设计具有一定的借鉴意义。关键词：光催化；CO2还原；甲烷；Pt负载；低浓度CO2IIShanghaiNormalUniversityMasterofPhilosophyAbstractAbstractThecombustiono

6、ffossilfuelscanreleaselargeamountofCO2leadingtoanimbalanceinthecarboncycleoftheecosystemandglobalwarming,whileglobalwarmingistheoneofthemosturgentenvironmentalissues.Comparedwithothergreenhousegases,carbondioxide,asagreenhousegase,contributesmorethan65%toglobalclimatechange.Asthetemperature

7、rises,theglaciersmeltismelting,thenaturaldisastersoccurfrequentlyandglobalrainfallincreases.Howtoreducetheconcentrationofcarbondioxideintheairisoneoftheurgentproblemstobesolved.Solarenergywhichisknownasacleanrenewableenergysourceisendless.Inspiredbyphoto