耐酸性mor型分子筛膜的合成与渗透性能+

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1、耐酸性MOR型分子筛膜的合成与渗透性能٭李军，胡中丽，周荣飞，王振卓，陈祥树(江西师范大学膜科学与技术重点实验室，南昌，江西，330022)摘要:MOR型分子筛具有大小为0.65nm×0.7nm的十二元孔道，Si/Al比为5～6，该分子筛膜具有优良的亲水性和较强的耐酸性。本研究在不添加有机模板剂的条件下，使用配比为(0.2~0.4)Na2O:(0.02~0.1)Al2O3:SiO2:(30~40)H2O溶胶在多孔支撑体上水热合成MOR型分子筛膜。考察了晶化时间、铝源等条件对晶体层晶化和膜的渗透汽化性能的影响。较优化条件下合成的膜，

2、在75℃，水/乙醇（10/90wt%）混合溶液中的渗透通量和分离因子分别为0.416−2−1kg·mh和417。XRD和SEM等表征显示，在支撑体外表面形成了一层致密的、高结晶度MOR型分子筛晶体。同时考察了MOR型分子筛及分子筛膜在盐酸和乙酸溶液中的稳定性，结果表明，所合成的膜在酸溶液中表现出很好的稳定性和较高的渗透汽化性能。关键词:MOR型分子筛膜水热合成渗透汽化耐酸性能近年来，无机膜的研究受到了广泛的关注。由于沸石分子筛具有独特的孔道结构、很强的离子交换能力、高的热稳定性和一定的耐酸性能，分子筛膜在膜催化、传感器、光电子仪器

3、和电极等方面的有着良好的应用前景。[1]丝光沸石晶体中骨架Si/Al为5～6，具有较强的亲水性和耐酸性。Barrer首先报道丝光沸石的合成。丝光沸石具有相互平行的椭圆形孔道，其孔径为0.65nm×0.7nm，晶胞[2]组成为Na8[(AlO2)8(SiO2)40]·24H2O。1990年，Suzuki等首次采用原位水热法多孔在硅铝[3]酸盐支撑体合成了MOR型分子筛膜。随后Yamazaki等报导在不锈钢和聚四氟乙烯支撑体[4，5]上合成出MOR型分子筛膜。Nishiyama等通过以有机胺结构导向剂的气相传输法在多孔[6，α-Al2

4、O3支撑体上合成了MOR型分子筛膜，但是得到的分子筛膜不够致密。Salomon等7]合成沸石复合膜(丝光沸石/ZSM-5/菱沸石)，在管状支撑体上使用昂贵的TEAOH为模板剂[8]通过原位晶化法合成的。张延风采用四乙基溴化铵(TEABr)为模板剂，成功地合成出MOR型[9][10]分子筛膜，并对其在水/醇混合物中的渗透汽化性能进行了研究。Lin等、Navajas等和[11]LiG等研究者在不添加模板的条件下，使用二次生长法在陶瓷支撑体上合成MOR型分子[12]筛膜。LiG等随后研究了MOR型分子筛膜分离水/乙酸（50/50wt%）

5、混合物的渗透汽化性*陈祥树e-mail地址：cxs66cn@126。com基金项目：国家重大国际科技合作项目（2006DFB53070）−2−1[10]能，在70℃下水通量达0.5kg·mh，分离因子达800以上。NavajasA等合成的MOR型分子筛膜，在pH值为3的酸性溶液中具有很好的稳定性。本研究在不添加有机模板剂的条件下，通过二次生长法在多孔支撑体上合成出致密的MOR型分子筛膜。考察了晶化时间、铝源等因素对MOR型分子筛膜合成与渗透汽化性能的影响，以及合成膜的耐酸性。1实验部分1.1MOR型分子筛膜的合成将铝源、氢氧化钠与

6、适量的去离子水混合，形成澄清的铝酸钠溶胶；向好的溶胶中加入硅溶胶(ST-30，30%SiO2)，强烈搅拌5h，得到摩尔配比为0.256Na2O:0.067Al2O3:SiO2:34.26H2O的硅铝溶胶，备用。将10cm长的多孔Mullite支撑体(Nikkato公司，外径12mm，内径9mm，平均孔径1.3μm)用SiC砂纸打磨，再经超声波清洗干净、烘干。将晶种均匀涂敷在mullite支撑体的外表面，并在70℃的烘箱中干燥2h。涂有晶种的支撑体置入装有溶胶的不锈钢反应釜中，并放入160℃预热的烘箱中晶化一定时间。反应结束后用去离

7、子水将膜管洗涤至中性，于60℃烘箱中干燥。1.2MOR型分子筛膜的表征合成的样品经X射线衍射仪(XRD，BRUKER，D8ADVACE)表征产物的晶相和结晶情况，测试条件为CuKα辐射，石墨单色器，管压40kV，管流120mA。通过扫描电子显微镜（SEM，FEI，QUANTA200）来检测颗粒的尺寸和形貌。采用水/乙醇的混合液体系表征合成膜的渗透汽化性能。在渗透汽化中，膜的性能用渗−2−1透通量Q(单位为kg·mh)和分离因子α来评价，分离因子定义为:α=(xw′/xo′)/(xw/xo)。式中，xw和xo分别是进料中水和醇的摩尔

8、分数，xw′和xo′分别是渗透产物中水和醇的摩尔分数。2结果与讨论2.1分子筛膜的合成与表征2.1.1晶化时间的影响表1给出了在相同温度（160℃）下，不同晶化时间合成的MOR型分子筛膜的渗透汽化−2−1性能。晶化时间为5h时，合成膜的通量高达2.