环己烷仿生氧化反应液水洗过程研究

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1、学校代号：10532学号：S11112037密级：湖南大学硕士学位论文环己烷仿生氧化反应液水洗过程研究迨窒握童旦塑；2Q!垒生§月2墨目诠窒筌趱旦塑12Q!垒生鱼目三目ExtractionofReactionSolutionofBiomimeticCatalyzedOxidiationofCyclohexanebyExtractantWaterbyGONGXingB．E．(HunanUniversity)201AthesissubmittedinpartialsatisfactionoftheReq

2、uirementsforthedegreeofMasterofEngineeringChemicalEngineeringandTechnologyintheGraduateSchoolofHunanUniversitySupervisorAssociateProfossorWANGQinboMay，2014Ⅲ5～舢5～Ⅲ孔～㈣5～㈣0～洲6～Ⅲ2～唧Y湖南大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含

3、任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。⋯轹谨青醐：励俐叫日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权湖南大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于1、保密口，在年解密后适用本授权

4、书。2、不保密口。(请在以上相应方框内打“、／”)作者签名：导师签名：髭仗玉勃仗日期：汐1y年伊占月汐甲日日期：．=如／≯年01月哟矽日环己烷仿生催化氧化反应液水洗过程研究摘要环己烷氧化是工业上非常重要的一个化学反应，其主产物是环己醇和环己酮，副产物是二元羧酸，环己醇和环己酮的混合物又叫KA油，环己烷的氧化产物是基本的有机化工原料。KA油可以用来生产己内酰胺和己二酸，己内酰胺是生产聚酰胺6的单体，而己二酸则主要用来生产聚酰胺66、聚氨酯等。目前，环己烷氧化主要有三种方法：工艺非常成熟的钴盐催化氧化法

5、和无催化氧化法以及新近出现的仿生催化氧化法。环己烷仿生催化氧化制备环己酮的技术特点是在比较低的温度下使用新型仿生催化剂进行反应。该技术环己烷的转化率比较高，环己醇、环己酮和过氧化物的选择性高，而且氧化产物中过氧化物的含量相对于传统工艺比较低，但是环己烷氧化的副产物中有机酸的含量则比较高。本文针对仿生催化氧化的特殊性，提出在氧化液碱洗之前添加水萃取工艺，用一定量的水萃取其中有机酸，同时又不带走环己酮和环己醇，既减少氢氧化钠的使用量，又减少了废碱液的产生量，对萃取之后的水相加以利用，可以提取出其中的高附

6、加值产品，产生明显的经济价值。论文针对仿生催化体系的氧化反应液进行水萃取方面内容进行研究，测量出相关的热力学基础数据，通过建立萃取塔的详细数学模型考察萃取工程的优化条件，为该技术提供更加全面的热力学数据和工业应用上的理论指导。主要内容安排如下：1、使用自制的实验装置进行液液相平衡测定，分别测定了水．环己烷．环己醇、水．环己烷．环己酮和水．环己酮．环己醇三个三元体系的液液相平衡数据，对得到的数据进行了校验，并采用MATLAB软件，分别使用比较常用的NRTL活度系数模型和UNIQUAC活度系数模型对所有

7、实验得到的液液平衡数据同时进行模型参数回归，拟合得到了多组NRTL和UNIQUAC模型的二元相互作用参数。通过使用得到的模型参数，预测得到水．环己烷．环己醇．环己酮四元体系在T=318K时的液液平衡数据，与四元液液平衡实验数据进行比较，实现了对四元液液相平衡的预测。2、建立了一套固液平衡实验设备和分析方法，对已公开己二酸、戊二酸和丁二酸在环己醇、环己酮及其混合溶剂中的溶解度数据进行了校验。使用NRTL活度系数模型对己二酸、丁二酸和戊二酸在溶剂中的溶解度进行了拟合，并得到了三种二元酸与环己烷、环己醇、

8、环己酮和水的相互作用参数。建立了二元酸在混合溶剂中的溶解度预测模型，实现了对二元酸在不同混合溶剂中的溶解度的预测。3、分析体系的相稳定性是对萃取过程进行建模的必要工作，本文使用最优化II硕士学位论文法中的模拟退火法，利用相应物质之间的相互作用参数，编制了相应的matlab程序，在理论上实现对水．环己烷．环己醇．环己酮四元体系的相分裂判断。4、介绍了单级萃取和萃取塔的数学模型，以及相应的求解方法。本文使用模拟软件AspenPlus中DECANTER模块对萃取过程进行了模