负载型pt催化剂的制备及其催化氯代有机物加氢的研究

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1、负载型Pt催化剂的制备及其催化氯代有机物加氢的研究学位论文完成日期：2鲥绛L月Le_H指导教师签字：答辩委员会成员签字：刍避』壹L{老t∥T鳢匆。笔、乞青岛科技大学研究生学位论文负载型Pt催化剂的制备及其催化氯代有机物加氢的研究摘要氯代有机物在工业生产中应用非常广泛，因此，控制氯代有机物在工业生产中高效合理的利用，并．FI．有效处理其对环境造成的污染具有十分重要的意义。纳米催化剂因其独特的结构，具有优于传统催化剂的活性和选择性，因此被广泛用于催化加氢反应。本课题以邻氯硝基苯和氯苯为研究对象，主要进行了下面几个方面的研究

2、探索：首先，制备了乙二醇稳定的Pt纳米粒子，并用直接吸附法将PI纳米粒子分别负载到Y．Fe203、Fe203、Fe304和A1203载体上。在催化邻氯硝基苯(D．CNB)氢化反应中发现载体成分对负载催化剂性能产生很大影响：铁的氧化物为载体时能够完全抑制邻氯苯胺(o—CAN)脱氯反应的发生，对o-CAN的选择性达到99％以上，而以A1203作为载体时o．CAN会发生脱氯反应。其中，Pt／y-Fe203的催化性能最好，在0．1MPa，25oC反应条件下催化活性达到0．20molo-CNB／(molPc-s1，邻氯苯胺的选择

3、性在99％以上。将50oC、80oC、l50oC下干燥处理的Pt／y-Fe203分别回收利用，发现在一定范围内适当提高催化剂的处理温度能够提高其稳定性。其次，采用共沉淀法制备了M92AI．C03水滑石及含Ca、Fe、Cu、La、Zr组分的类水滑石材料。XRD图谱呈现出特征衍射峰，说明水滑石类材料有规整的层状结构。FT-IR表征进一步证明掺杂离子的类水滑石材料的结构仍然具有原来的规整层状结构。将Pt胶体负载到制各的载体上，用其催化氯苯加氢脱氯反应。其中，Pt／M92AI—C03活性最好，Pt／Ca2AI．C03活性较低，

4、Pt／M92Fe—C03对氯苯氢化中毒。与M92AI—C03水滑石相比zr、Cu、La掺杂的三元类水滑石为载体时，催化剂活性也有所下降。最后，制备了PVP．Pt胶体和“无保护”的PI胶体，将两种胶体分别负载到Zr02、Si02、Ce02上制备了一系列负载催化剂。在常温、常压下催化氯苯脱氯反应，发现Pt纳米粒子和载体的性质对催化性能有一定影响，Pt／Zr02的催化性能最佳。考察了Pt／Zrth为催化剂时反应底物浓度和不同添加剂对催化反应的影响。结果表明，反应对氯苯浓度来说是一级反应。不同添加剂对催化反应速率及产物的选择性

5、也会产生不同的影响。关键词：催化氢化铂负载催化剂氯代硝基苯氯苯负载型Pt催化剂的制备及其催化氯代有机物加氢的研究H青岛科技大学研究生学位论文PREPARATl0N0FPtSUPPORTEDCATALYSTSAND711HEIRCA：11ALYTICPROPERTIESABSTRACTChlorinatedorganiccompoundshavebeenwidelyusedintheindustry,buttheiraccidentalreleaseintotheenvironmentcauseanenvironment

6、alhazard．Catalytichydrogenationofchlorinatedorganiccontaminantsisapromisingnon—destructivetechnologywithlowenergydemands，bywhichchlorinatedorganiccontaminantscanbeconvertedintoproductsofcommercialvalue．Nano—catalystshavefascinatingcatalyticpropertiescomparedwith

7、traditionalcatalysts，SOtheyaFeusedtocatalyzethehydrogenationofchlorinatedorganiccompounds．Inthispaperwechosechloronitrobenzeneandchlorobenzeneasthetextobject．Thethesisfocusedonthefollowingaspects：Firstly,supportedPtnanocatalystswithcontrolledparticlesizeandsized

8、istributionwerepreparedbyimmobilizingPtcolloidsondifferentoxidesupports(y-Fe203，Fe203，Fe304，A1203)viaphysicaladsorption．Thesecatalystswereusedtocatalyzethehydrogenati