PtSn_杂原子ZSM-5的制备及其催化性能研究

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1、PropaneDehydrogenationoverPtSnCatalystsSupportedonHeteroatom--containingZSM-．5ADissertationSubmittedtoSoutheastUniversityFortheAcademicDegreeofMasterofEngineeringBYHUANGLiSupervisedbyProfessorZHOUYu—mingApril2010东南大学学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或

2、撰写过的研究成果，也不包含为获得东南大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。研究生签名：东南大学学位论文使用授权声明东南大学、中国科学技术信息研究所、国家图书馆有权保留本人所送交学位论文的复印件和电子文档，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。除在保密期内的保密论文外，允许论文被查阅和借阅，可以公布(包括刊登)论文的全部或部分内容。论文的公布(包括刊登)授权东南大学研究生院办理。研究生签名：叠爱导师签名日身月：QI．1。-’．6摘要摘要论文题目：PtSn／杂原子Z

3、SM．5的制备及其催化性能研究研究生：黄力指导老师：周钰明教授本文采用水热法，合成了Sn．ZSM．5、La-ZSM．5以及Zn．ZSM．5分子筛，并以此为载体，分别制得PtNa／Sn-ZSM一5、PtSnNa／La-zSM．5以及PtNa／Zn．ZSM．5催化剂，用于丙烷脱氢制丙烯反应。利用XRD、SEM、FT-IR、TPR、NH3．TPD等多种表征手段对分子筛和催化剂进行表征，考察了分子筛、催化剂的物理化学性质以及催化剂的丙烷脱氢性能。1．掺杂Sn元素后分子筛的形貌发生变化，表面弱酸量略有增加。制备的PtNa／Sn．ZSM．5催化剂与PtNa／HZSM一5催化剂相比，丙烷脱氢反应性能较高。催

4、化剂中Sn的存在可以促进积炭由金属表面向载体表面迁移，提高了催化剂的稳定性。当Sn含量为1．03％时，催化剂的脱氢性能为最佳。比较了PtNa／Sn-ZSM．5催化剂和传统浸渍法制备的PtSnNa／HZSM一5催化剂，结合XPS分析的结果，前者中的Sn更难被还原为Sno，因此催化性能更好。2．La-ZSM．5的比表面积和孔容与HZSM一5相近，表面弱酸量随La含量增加而逐渐减少。H2．TPD结果显示，PtSI】N卅La．ZSM．5催化剂中适量La的存在可以有效的增强n与载体之问的相互作用。同时La和Na的协同作用可以显著抑制反应过程中积炭的生成，因而增强了催化剂的活性和稳定性。当La含量为0．1

5、6％时，催化剂活性和稳定性最佳。3．掺杂Zn元素后分子筛的比表面积增大。表面的强酸中心随着Zn含量的增加而减少。Zn有类似于sn的“几何效应"和“电子效应’’，可以提高催化剂中Pt的分散度，同时由于催化剂表面酸量较低，减少了积碳前驱物在催化剂表面的沉积，降低了催化反应中积炭的生成量，增加了催化反应的脱氢性能。PtNa／Zn(0．64％)．ZSM．5催化剂的活性和稳定性最佳。继续增加Zn含量，催化剂表面酸量减少，催化剂中Zn组分流失，导致了PtNa／Zn(1．15％)．ZSM．5催化剂活性的降低。关键词：杂原子ZSM一5，丙烷脱氢，丙烯，催化性能东南大学硕上学位论文AbstractThesisT

6、itle：PropaneDehydrogenationoverPtSnCatalystsSupportedonHeteroatom-containingZSM．5Name：HuangLiAdvisor：ProfessorYumingZhouInthepaper,Sn—ZSM，La-ZSM一5andZn-ZSM一5werepreparedbyhydrothermalmethod．PtNa／Sn—ZSM一5，PtSnNa／La-ZSM一5andPtNa／Zn-ZSM一5catalystswerepreparedforpropanedehydrogenationtopropene．Thezeolit

7、esandthecatalystswerecharacterizedbyseveraltechniques，suchasXRD、SEM、FT-IR、TPRandNH3一TPD．Thephysicalandchemicalpropertiesofthezeolitesandthecatalyticperformanceofthecatalystswerestudied．Sn-ZSM一5exhibit