碱金属修饰的MoVTeOSiO2上异丁烷选择氧化制MAL反应研究.pdf

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1、第201432年卷第1月!期Conte当mporar代yChem化ica]In工dustryVo1．42．NO．1January，2013碱金属修饰的MoVTeO]SiO2上异丁烷选择氧化制MAL反应研究孙晓丹，金浩，张舒冬，张信伟，尹泽群，刘全杰，翁维正2万惠霖(1．中国石油化工股份有限公司抚顺石油化工研究院，辽宁抚顺113001：2．固体表面物理化学国家重点实验室，醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室，厦门大学化学化工学院，福建厦门361005)摘要：采用常规浸渍法制备了相同含量碱金属(Li、Na、K和cs)修饰的负

2、载型MoV08Te023MOx／SiO2催化剂，在对催化剂进行异丁烷选择氧化制甲基丙烯醛(MAL)反应性能评价的基础上，采用BET、XRD、Raman和H2一TPR等表征技术分别考察了催化剂的比表面积、相结构、表面氧物种和可还原性等，并将实验结果与催化剂的性能进行了关联。研究表明：在反应温度为420℃时，cs与Mo摩尔比为0．2的催化剂上MAL的收率最高；经cs修饰的3％MoV08Teo23Ox／SiO2催化剂中出现了晶相TeO2物种，在反应过程中，TeO2中的Te—O活性位被还原后能快速得到体相晶格氧的补充，从而促

3、进晶格氧的传递。关键词：异丁烷；碱金属；甲基丙烯醛；铯中图分类号：TQ426文献标识码：A文章编号：1671—0460(2013)01—0009—05Effect0fAlkaliMetalDopingOilthePerformanceofSilica．supportedMoVTeOxCatalystsforSelective0xidationofIsobutanet0MethacroleinSUNXiao—dan，JINHao，ZHANGShu—dong，ZHAⅣ(Xin—wei，YINZe—qun．LIUQuan-

4、．iiel，WENGt．zhen，NHi．linz(1．FushunResearchInstituteofPetroleumandPetrochemicals，Sinopec，LiaoningFushun113001，China；2．StateKeyLaboratoryforPhysicalChemistryoftheSolidSurfaces，EngineeringLaboratoryforGreenChemicalProductionsofAlcohols，EthersandEsters，CollegeofChe

5、mistryandChemicalEngineering，XiamenUniversity，FujianXiamen361005，China)Abstract：Basedon3％MoV08Teo23Ox／SiO2catalyst，effectofalkalimetal(Li，Na，k，Cs)dopingonitscatalyticperformancewasinvestigated．Alkali—freeandalkali-dopedMoV08Teo23Ox／SiO2catalystswerecharacterize

6、dbyBET,．XRD．RamanandH2-TPR．Inaddition．therelationshipbetweencharacterizationresultsandcatalyticperformancewasalsostudied．TheresultsshowthatthehighestMALyieldcanbeobtainedon也ecatalystwitl1Cs／Momolarratioof0．2atthereactiontemperatureof420℃．Theenhancedcatalyticper

7、formanceintheselectiveoxidationofisobutanetoMALontheCs—dopedcatalystseemstoberelatedtothecrystallineTeO2speciesappearingonthecatalyst．theTe-Oactivesiteofwhichcanbesuppliedwithbulklatticeoxygenfastafterreduction，whichcanpromotethedeliveringoflatticeoxygen．Keywor

8、ds：Isobutane；Alkalimetal；MAL；Cesium甲基丙烯醛(MAL)是一种重要的有机化工原性中心，而且还需要有负责插氧的活性中心。因此，料，是生产甲基丙烯酸甲酯(MMA)的重要化学中目前报道的异丁烷选择氧化制MAL催化剂主要是间体。近年来，由于经济发展的需要和MAL新用途杂多化合物体系和MoVTeO复合氧化物体系【4J，的