铜锌锡硫正极全固态薄膜锂离子电池的研究

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1、铜锌锡硫正极全固态薄膜锂离子电池的研究Mz东丽周康童君中国科学院深圳先进技术研宄院光子信息与能源材料研宄中心中国科学技术大学纳米科学技术学院采用铜锌锡硫(CZTS)四元硫化物材料作为全固态薄膜锂离子电池(TFLB)的正极功能层。通过磁控溅射及硫化工艺制备了CZTS多晶薄膜，并经过组分调控及硫化工艺控制等方案，提高了CZTS正极薄膜的电子导电性。此外，通过引入疏松的微观结构，抑制丫由充放电过程屮的体积膨胀所导致的容量衰减，提升了TFLB循环性能。所制得的TFLB结构为玻璃/Mo/CZTS/LiPO

2、N/Li，首圈放电容量高达200PAh•cm2•pm1(482mAh•g_l),放电平台约为1.1V。关键词：铜锌锡硫正极;全固态薄膜锂离子电池;组分调控;结构优化;肖东丽(1992-),女，河南省人，研允生。作者，，助理研究员。基金：深圳市基础研究项目(自由探索)(JCYJ20150401145529006，JCYJ20170307172921592)ResearchonCu2ZnSnS4CathodeforAll-Solid-StateThinFilmLithiumIonBatteriesM

3、AODong-liZHOUKangTONGJunCenterforInfoimia^onPhotonj^sandEnergyMaterials,ShenzhenInstitutesofAdvancedTechnology,ChineseAcademyofSciences;Abstract：Cu2ZnSnS4(CZTS)thinfilmswerefabricatedasthecathodelayersforall~so1id-statethinfilmlithiumbatteries(TFLB).

4、TheCZTSthinfilmsweredepositedbymagneticsputtering,followedbyasulfurationprocess.TheelectronicconductivityofCZTSwasimprovedbythecontrollingofcomponentandsulfurationprocess.Moreover,thecapacitydegenerationwhichiscausedbyvolumeexpansionincharge-discharg

5、eprocesswasinhibitedbyintroducingaloosemicrostructure,leadingtoaimprovementoftheTFLBcyclicperformance.TheTFLBwithastructureofg1ass/Mo/CZTS/LiPON/Lishowthefirstcycledischargecapacityisashighas200uAh•cm2•um1(482mAh•g')withthedischargeplantof1.1V.Keywor

6、d：Cu2ZnSnS4cathode;all-solid-statethinfilmlithiumionbattery;componentregulation;structureoptimization;1引言随着便携式、可穿戴电子设备的迅速发展，对于小微型电源器件的需求也日益强烈。近年来，电池技术不断突破，涌现出丫一大批极具应用潜力的新型储能器件。其中，全阀态薄膜锂离子电池(TFLB)被认为非常适用于智能卡、无线电频率识别(RFID)等微机电系统(MEMS)的独立电源。为了获得更高比容量的TF

7、LB,各国研宄机构围绕电池正极材料的研发展开了大量的研宄工作，主要伍括已经商业化的的LiCo02正极Xli以及价格更加低廉的而源硫化物正极材料(例如CiiSH1、Ni3S2X5l，FcS2M等)。最近，人们发现以低成本高效率的优势在光伏领域崭露头角的铜锌锡硫(Cu2ZnSnSuCZTS)四元硫化物材料亦可作为高比容量正极材料应用于TFLB中［7-10］02012年，X.Yang等人率先将CZTS材料应用于含电解液的锂离子电池中Uil，以CZTS纳米颗粒为负极在0V3.0V充放电区间获得了288

8、mAh•g的可逆容量。随后，X.Xu课题组研究YCZTS材料作为正极在块状(Bulk-type)全固态锂离子电池中的性能［12］，并通过石墨烯的混合处理将0.6~3.0V区间内可逆比容量提升至645.4mAh•g。然而，在TFLB体系中将CZTS作为正极材料则面临着充放电过程中体积膨胀导致的粉末化、脱落等问题以及电子导电性低引起的严重极化。本实验将通过组分调控及退火工艺控制等方案，提高CZTS正极薄膜的电子导电性，并引入疏松的微观结构抑制体积膨胀导致的容量袞减，获得TFLB循环性能的提升。2实验