铂基纳米粒子的制备及其对有机小分子电催化氧化

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1、学校代号:学号:密级:10532S11222009湖南大学硕士学位论文铂基纳米粒子的制备及其对有机小分子电催化氧化学位申请人姓名:墓玲导师姓名及职称:奎丞至副熬援培养单位:生物堂院专业名称:生物医堂工程论文提交日期:至Q!垒生主且15旦论文答辩日期:2Q!垒生5旦2Z旦答辩委员会主席:金圈』ThePreparationofplatin嗽-baSednanop抓iclesandelectro-cata蛳coxidationofsmallo唱anicmoleculesbyCAILillgB.S.(HengyaIlgNo肌alUIliVe

2、rsi劬2011Athesissubmittedinpartialsatisf.actionofmeRequirementsfort11edegreeofMaSterofScienceBiomedicalEngiIleeringCenterintlleGraduateSchoolofHuIlanU11iVerS时SupervisorAssociateProfessorLIYon西uIlMay,2014㈣5m4㈣9眦5㈣0㈣6㈣2咄Y湖南大学学位论文原创性声明本人郑重声明:所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。

3、除了文中特别加以标注引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名:日期:二DI噜年b月S日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定,同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅。本人授权湖南大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于作者签

4、名:导师签名:1、保密口,在——年解密后适用本授权书。2、不保密团。(请在以上相应方框内打“√”)日期:如l牛年17月g日日期渺l牛年b月5日硕士学位论文摘要由于氢在生产,净化,储存等方面存在的问题限制了氢氧燃料电池的广泛使用。甲醇、甲酸等有机小分子为燃料的直接液体燃料电池由于其原料来源广泛,易于储存和运输,且具有低污染、高能量密度等优点,备受关注。然而,直接液体燃料电池一般需要Pt作为催化剂。Pt催化剂的价格昂贵,而且易于受到有机小分子分解产生的中间体毒化,这严重地限制了直接液体燃料电池的应用。为了解决这一问题,人们设计了基于Pt

5、的多元金属催化剂,这不仅降低了催化剂的成本,而且能够有效地提高催化剂的抗毒化能力。本论文将制备基于Pt的二元和三元金属催化剂,研究其电催化特性与纳米结构、组成之间的关系,希望能够逐步理解催化剂的催化本质。具体的研究内容如下:1.AumPtloo.m合金纳米粒子的制备及其对甲酸的电催化性能研究选用以柠檬酸钠为还原剂和保护剂共还原氯金酸和氯铂酸的混合溶液,快速制备Au、Pt原子比例可控的AumPtloo—m合金催化剂,并采用紫外.可见光谱、透射电子显微镜、高分辨透射电子显微镜、扫描透射电子显微镜、x.射线衍射、对其形貌和表面结构进行了表

6、征。考察了从89:11到19:81的Au:Pt原子比的AumPtl00.m合金的电化学性质和电催化特性。研究发现:当Au与Pt的原子比为80:20时,AuPt合金催化剂有最好的催化活性和稳定性。2.AuPdPt纳米合金的合成及其对乙醇电催化性能研究选用以柠檬酸钠为还原剂和保护剂共还原氯金酸、氯铂酸和氯钯酸的混合溶液,快速合成了原子比不同的AuPdPt合金催化剂,并采用透射电子显微镜等表征方法对所合成的AuPdPt纳米粒子进行了表征。采用循环伏安法和计时电流法考察了不同原子比的AuPdPt纳米粒子在碱性条件下,对乙醇的电催化氧化特性。

7、结果表明,Au:Pd:Pt原子数目比为33:35:32时,其对乙醇电氧化具有最佳的催化活性和稳定性。3.Au@Pt核壳纳米粒子的合成及其对甲酸的电催化性能研究以Au@Ag纳米粒子为原料,采用置换反应,制备了外层为疏松多孔的铂层Au@Pt核壳纳米粒子。并采用采用紫外.可见光谱、透射电子显微镜等方法对其进行表征,同时采用循环伏安法、计时电流法研究了不同置换时间下制备的Au@Pt核壳纳米粒子对甲酸的电氧化的催化活性,结果表明置换时间为1h制备的Au国Pt核壳纳米粒子对甲酸电氧化具有较高的催化活性及稳定性。关键词:AuPt合金;AuPdPt

8、合金;Au@Pt核一壳粒子;甲酸;乙醇;电催化Ⅱ铂基纳米粒子的制各及其对有机小分子电催化氧化的研究AbstractWideutilizationofH2/02f.uelcellisVeryrestrictedduetotheprobl

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