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时间:2019-03-19
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1、大连理工大学硕士学位论文炭分子筛的制备及其应用姓名:聂李红申请学位级别:硕士专业:化学工艺指导教师:徐绍平20080601大连理工大学硕士学位论文摘要本文的工作包括三部分:新型炭分子筛(CarbonMolecularSieve,CMS)粘结剂的开发、气相炭沉积调节CMS孔径和CMS分离C}I印叱的研究。为了减小CMS制备过程带来的环境污染,本论文采用丙烯酰胺为粘结剂制备CMS。丙烯酰胺热解在220-400℃之间热解,最终残炭量约为26%,主要生成气体产物为Nil3、CO、H2,与酚醛树脂、煤焦油相比环境污染小、热解产物易处理,可以作为CMS成型粘结剂。实验主要
2、考察了丙烯酰胺和助剂的配料对CMS颗粒强度的影响,以及丙烯酰胺为粘结剂、椰子壳为原料制备CMS的空分性能。最终制得了强度较高、PSA空分产品气N2>96%的CMS。气相炭沉积是调节CMS孔径最常用的手段。本文关于气相炭沉积调节CMS孔径的研究主要分为三部分:通过一次炭沉积制得了一定空分性能的CMS,提出了二次炭沉积工艺提高CMS空分性能,研究了沉积.活化再开孔工艺制备CMS。详细考察了一次沉积浓度和沉积时间对制备CMS的效果的影响,通过一次炭沉积制备得到空分产品气N2约99%的CMS样品。提出了二次炭沉积工艺制备CMS,并考察了二次炭沉积浓度、时间、温度对制备
3、CMS性能的影响,制备得到氮气回收率更高的CMS。利用沉积.活化再开孔工艺制备CMS,得到了空分产品气N2>99%、尾气含氧量>32%的性能优良的CMS。通过对不同CMS样品的02、N2扩散系数测定及SEM、孔径分布表征,证明了通过二次炭沉积及沉积.活化再开孔工艺,减小了CMS孔径的尺寸、提高了CMS对02的选择性吸附,改善了CMS变压吸附空气分离的性能。CMS变压吸附制氮对中小型工厂经济效益明显,如能利用CMS扩散动力学提纯煤层气,将带来巨大的经济效益和社会效益。为此,本论文以CMS为吸附剂,通过分析CH4和N2及其混合物在CMS上的穿透曲线,初步判断CMS
4、提纯煤层气的可行性及需要改进的方向。实验设计安装了单柱穿透曲线装置,考察了吸附温度、吸附压力、吸附柱出口气流速等操作参数对CMS分离氮气和甲烷的影响。对比了CMS和活性炭分离CIq_VN2的区别,以及CMS分离CHVN2和N2/02的区别,分析了CMS扩散动力学分离甲烷和氮气的可行性,提出了CMS改进的方向。关键词:炭分子筛;丙烯酰胺;气相炭沉积;煤层气;穿透曲线炭分子筛的制备及其应用PreparationandApplicationofCarbonMolecularSievesAbstractThemainobjectiveofthisthesisiscom
5、posedofthreeparts:Theexplorationofnewbinderforcarbonmolecularsieves(CMS)preparation.poresizemodificationofCMSwithChemicalVaporDipositon(CVD)andCMSapplicationinnitrogen/methaneseparation.IntheprocessofCMSpreparation,coconutshellwasadoptedastherawmaterialandacrylamideasthebinder.Acryl
6、amidepyrolysisedbetween220and400℃.with26%pyrolyticcarbonleft.CO,H2andNH3arethemaingaseousphaseproductsoftheacrylamidepyrolysis,whichmakeitmoreenvironmentalfriendlycomparedwithphenol-formaldehyderesinandcoaltar.ThebinderinfluencesCMSmechanicalstrengthintensively.CMSwithacrylamide,met
7、hylcelluloseandphen01.formaldehyderesinasmainbindersarepreparedrespectively,andtheirintensionarecomparedaswell.Someaccessorialcomponentsareaddedtoconsummatethefunctionofbinder.TheresultturnedoutthatCMSwith20%acrylamideasmainbinderand5%amylumand0.5%triethanolamineasaccessorialbinders
8、hasthebestintension
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