高通量zsm-5分子筛催化膜的合成及性能研究

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1、高通量ZSM-5分子筛催化膜的合成及性能研究StudyonSynthesisofHigh-FluxZSM-5CatalyticCoatingsandTheirProperties学科专业：化学工艺研究生：濮思菁指导教师：王莅教授天津大学化工学院二零一四年六月万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签

2、字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日万方数据摘要在高超音速飞行中，碳氢燃料不仅是动力源，而且是冷却剂，通过催化裂解吸收飞行器的废热，解决高超音速飞行的“热障”难题。碳氢燃料的流动条件是高温、高压、高速，其在催化剂孔道内的扩散速率比常温常压条件下低一个数量级

3、，因此提高催化剂扩散性能对其催化活性的提高具有重要意义。本文采用二次生长法合成高渗透通量的HZSM-5分子筛涂层，研究了载体改性以及合成条件对分子筛涂层结构和催化超临界烃裂解性能的影响。采用二氧化钛（TiO2）、聚乙烯亚胺（PEI）对不锈钢载体进行表面改性。发现，TiO2氧化物涂层与晶种粒子的吸附力更强，更有利于形成均匀分布的单层晶种层，分子筛涂层结构致密性较低，具有较高的N2渗透通量。通过向合成液中添加乙醇，制备了高通量的HZSM-5分子筛涂层。研究了其结构、渗透量和催化性能之间的关系。发现，添加乙醇使分子筛结构产生大量非分子筛孔且涂层表面结构平整均一，N2的渗透通量比无醇配方制备的分

4、子筛的渗透通量高出3个数量级，催化活性也得到很大提高。结合SAXS、SEM、XRD表征技术对乙醇影响分子筛形成机理进行初步探究，结果发现：在合成液中添加少量乙醇对分子筛膜的生长影响不大，但当乙醇含量达到15%后，乙醇的存在抑制分子筛的成核，从而使所合成出的HZSM-5晶粒互生度下降，产生大量的非分子筛孔。关键词：HZSM-5分子筛涂层二次生长乙醇作用催化裂解万方数据ABSTRACTHydrocarbonfuels,notonlyprovidespropellantpowerbutalsoworksascoolantforthethermalmanagementsystemtooffera

5、necessarysufficientcoolingcapacity.Preparationofcatalystwithhighcatalyticperformaces,andcanbeusedunderhightemperatureandelevatedpressureconditionthusbecomesoneofthekeyissuesforthisprocess.However,thediffusionwithintheporewassignificantlyreducedundertheoperatingconditionsasthedensityofhydrocarbonw

6、ithintheporeincreased.Inthework,theHZSM-5coatingswerepreparaedontheinnersurfaceofstainlesssteeltubesbythesecondarygrowthmethod,theeffectsofsupportmodificationandsynthesisconditionsonthemicrostructureofHZSM-5coatingsandpropertiesforcatalyticcrackingofsupercriticalhydrocarbonwerecarefullyinvestigat

7、ed.ThestainlesssteelsupportsweremodifiedbyTiO2andPEIsols.ItwasfoundthatTiO2canpromotefortheattractionforcesbetweenthesupportandseedcrystalsresultinguniformseedmonolayerdepositedonthesupport.TheHZSM-5zeolitecoatingsgrow