zsm-5分子筛及分子筛膜的合成

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时间:2019-03-11

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1、天津大学硕士学位论文ZSM-5分子筛及分子筛膜的合成姓名:王立娜申请学位级别:硕士专业:化学工艺指导教师:李永红20051201中文摘要ZSM-5分子筛是一种应用广泛的高硅铝比的中孔沸石分子筛,它具有很高的热稳定性、耐酸性、疏水性、离子交换性,良好的形状选择性和酸性,因而受到国内外石油化工界的重视。本文采用正丁胺、四丙基溴化铵、氨水等不同模板剂和无模板剂来合成ZSM-5分子筛,结果表明只要控制适当的反应条件均能得到高纯度的ZSM-5分子筛。相比而言,有机胺模板剂合成条件下,合成工艺适用的pH值范围及投料硅铝

2、比组成的范围较宽。但是没有模板剂合成的ZSM-5分子筛不需要进行烧胺处理,能够简化工艺步骤,减少污染,还能降低成本。不同模板剂合成的ZSM.5分子筛的比表面积不同,有机胺合成的比表面积较大,无模板剂合成的最小。采用正丁胺为模板剂,二次合成法制备支撑ZSM.5分子筛膜,对分子筛膜合成所涉及的各个方面,如载体表面引入晶种方式不同,载体表面的预处理和合成条件等进行了系统地考察。实验结果表明,采用浸渍法、滴加法和打磨法在载体表面引入分子筛晶种后,均能得到致密的ZSM-5分子筛膜,但打磨法合成的膜层较薄;前驱体溶液的

3、陈化对生长ZSM.5分子筛膜更为有利;温度对合成分子筛膜的影响不容忽视,升高湿度,能够缩短晶化期,在180℃下,1211就能形成致密的分子筛膜,但是在120"C下,120h才能形成致密的分子筛膜,通过不同时间合成的膜的SEM照片可以得出膜的生长过程为:载体上植晶种后,没有成核过程,载体上的晶种作为晶核通过消耗溶液中的养料组分在载体表面直接生长,最终在载体表面形成连续的沸石层:采用等离子体处理预涂晶种的载体,发现等离子体处理后的载体表面的晶种之间结合更加紧密,同时所合成的膜的晶粒粒径变小,晶粒之间结合更加紧密

4、,膜层变薄。关键词iZSM.5分子筛ZSM一5分子筛膜二次水热合成等离子体ABSTRACTZSM一5zeoliteisasoftofmespomuszeolitewidlhi曲Si/A1ratio.Havinghighthermalstability、acidresistivity、hydrophobicity、ionexchangeability、excellentshapeselectivityandacidity,thezeolitehasattractedparticularattentioninp

5、etrochemicalindustries.ThisworkstudiesonthesynthesisofZSM一5zeolitewithdifferenttemplatessuchasn—bntylarnine、tetrapropylaminebromide、anmoniaandnotemplate.Theexperimentalresultshaveshownthathigh--purityZSM·-5zeolitewasobtainedifproperreactionconditionwascont

6、rolled.Undertheconditionsynthesizedwithorganicamine,thepHrangeofsynthesissolutionandtherangeofcompositionofinventorySi/AlWel'ebroader.ButZSM一5zeolitesynthesizedwithouttemplatedidn’tneedcalcinationstoremoveamine.Therefore,theprocesscarlbesimplified.Thespeci

7、ficsurfaceareasofZSM-5synthesizedwitlldifferenttemplatesvaryasfollows:organicamine>inorganic>notemplate.Furthermore,supposedZSM·5zeolitemembranewaspreparedbysecondaryhydrothetmalsynthesisus抽gn-butylamineastemplate.EveryaspectinvolvedinitssynthesisWaSdiscus

8、sedsystematically,suchasdifferentmethodsofintroducedseedstosupport、pretreatmenttothesHl-faceofsupportsandsynthesisconditions.TheresultsindicatethatcompactZSM一5zeolitemembranesweresynthesizedonthesupportsseede

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