基于橄榄石载铁铈催化剂生物质催化气化制取富氢燃气的研究

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1、分类号学号M201271071学校代码10487密级硕士学位论文基于橄榄石载铁铈催化剂生物质催化气化制取富氢燃气的研究学位申请人：廖玉华学科专业：新能源科学与工程指导教师：肖波教授答辩日期：2015.5.18AThesisSubmittedinFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterofEngineeringHydrogen-richGasProductionfromBiomassCatalyticGasificationoverFe-Ce/olivineCatalystCandidate：LiaoYuhuaMajor：NewEnerg

2、yScienceandEngineeringSupervisor：Prof.XiaoBoHuazhongUniversityofScience&TechnologyWuhan430074,P.R.ChinaMay,2015独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除文中已经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用

3、学位论文的规定，即：学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在年解密后适用本授权书。本论文属于不保密□。（请在以上方框内打“√”）学位论文作者签名：指导教师签名：日期：年月日日期：年月日华中科技大学硕士学位论文摘要日益严重的环境问题迫使发展清洁与可再生能源成为我国能源消费结构改革的重要战略之一。生物质气化制氢技术的发展为高效清洁能源氢能的制备提供了新途径，但生物质直接气化产生的氢气含量较低，且气化过程中产生的焦油

4、危害较大，对设备和后续操作造成损害，并降低能源转化效率。对此，本文以低成本橄榄石为载体制备高效Fe-Ce/olivine催化剂，以提升生物质产气品质，降低焦油产量。与天然橄榄石相比，经高温煅烧后的橄榄石在结构和性质上都有较大的变化，比表面积和孔容积均有所增加，更有利于活性金属的负载；煅烧后橄榄石表面铁的价态从Fe（II）转变为Fe（III），且橄榄石表面活性组分铁含量增加，可提升橄榄石的催化活性。同时，在实验室条件下比较了不同煅烧温度（800-1000℃）下橄榄石的催化活性，得出900℃煅烧橄榄石具备最高的催化活性。以煅烧橄榄石作为载体，用沉积沉淀法制备Fe-Ce/olivine催化剂，并采

5、用XRF、BET、XRD、SEM/EDX、FTIR等方法对催化剂进行表征，分析催化剂的形貌特征以及晶体结构。重点评价Fe-Ce/olivine催化剂在生物质气化过程中的催化活性，探讨Fe-Ce/olivine催化剂在生物质水蒸气催化气化过程中的催化机理。实验表明Fe-Ce/olivine催化剂对气体产物中氢气含量的提升具有较好的催化效果，且焦油去除率可达90%以上。通过比较分析催化剂反应前后结构及形貌变化，得出Fe-Ce/olivine催化剂在气化过程中具有较强的热稳定性以及抗积炭性能，并测得Fe-Ce/olivine催化剂最大的碳沉积率为3.75%。为优化实验参数，利用实验室搭建的两段式固

6、定床反应器进行生物质水蒸气催化气化的实验，重点研究了Fe-Ce/olivine催化剂的添加、S/B值、固相停留时间、气化温度及催化温度等因素对生物质气化效果的影响。同时考虑气化效率及经济性，分析比较得出实验室条件下的最佳气化条件，为Fe-Ce/olivine催化剂在实际生物质气化中的应用提供参考。关键词：富氢燃气橄榄石催化剂催化气化焦油去除I华中科技大学硕士学位论文ABSTRACTSeriousenvironmentalissuespromotetheapplicationofcleanandrenewableenergyasthesignificantstrategyofworldener

7、gyconsumptionstructurereforming.Hydrogenisarelativecleanandefficientenergycomparedtootherenergytypes,andbiomassgasificationtechnologyprovidesanewmethodtoproduceit.Butindirectbiomassgasificationprocess,hydro